Второй сезон продолжает историю Рима Накамуры, который обучается в академии экзорцистов. После событий первого сезона ученики узнали, что Рин является сыном Сатаны. Потеряв приёмного отца, главный герой поступил в академию, директором которой является Мефистофель, с целью обрести силу для противостояния Повелителю Ада. Мефистофель создаёт условия для раскрытия потенциала Рима, однако сам ученик сосредоточен на налаживании отношений с одноклассниками и интеграции в учебный процесс.

На ситуацию обращает внимание Церковь, которая направляет для проверки старшего экзорциста первого ранга Сюру. Получив задание устранить Рима, она после разговора с ним решает дать ему шанс. Сюра становится преподавателем в академии, взяв на себя наблюдение за главным героем, чтобы предотвратить пробуждение его демонической природы. Её решение также связано с личным долгом перед приёмным отцом Рима. Тем временем Сатана ожидает возможности вселиться в тело одного из своих сыновей, чтобы осуществить план по уничтожению человечества.