Аниме «Smile of Arsnotoria» основано на одноимённой игре. Сюжет повествует о пяти ученицах магической академии Ашрам, обладающих разными характерами. Среди них — энергичная Мэл, хладнокровная Абрамелин, интроверт Пети Альберта и вспыльчивая Пикатрикс, которая стремится занять позицию лидера в классе. Центральным событием становится исчезновение улыбки у Арснотории, что создаёт основную интригу повествования. Несмотря на различия в темпераментах, героини оказываются вынуждены взаимодействовать в рамках одного коллектива.

Постепенно персонажи не только находят общий язык, но и начинают искренне дружить. Их общей целью становится возвращение улыбки Арснотории. Сюжет сосредоточен на повседневной жизни в академии, включая учёбу, совместные увлечения и чаепития. Развитие отношений между героинями и их попытки помочь подруге составляют основную линию повествования, демонстрируя, как различия в характерах не препятствуют достижению общей цели.